Mjerenja koncentracija radona, CO2 i ugljikovodika u plinovima u tlu te prirodne radioaktivnosti u svrhu unaprjeđenja geološkog modela podzemlja

Poslijediplomski studij

Marija Pejić, mag.geol.

Projekt GEOloška karakterizacija podzemlja istočnog dijela Dravske depresije s ciljem procjene Energetskog Potencijala (GEODEP) započeo je u veljači 2020. te će trajati do veljače 2025. godine. Financiran je od strane Hrvatske zaklade za znanost, a na njemu surađuje 10 istraživača te dva suradnika. Glavni cilj projekta je izraditi geološki model podzemlja na području istočnog dijela Dravske depresije. Model će se koristiti pri procjeni ugljikovodičnog potencijala i procjene potencijala za geološko skladištenje CO2. U okviru projekta provedeno je testiranje opreme i metode za lociranje migracijskih puteva u podzemlju, a odvijalo se na području Savske depresije, u blizini Kutine.

Metoda koja je testirana odnosi se na monitoring plinova u tlu. Monitoring plinova ima brojne primjene uključujući istraživanje onečišćenja tla antropogenim čimbenicima (Chylkova et al,2009; Hendel, 2017), zdravstvenog rizika od koncentracije radona u urbanom planiranju (Cinelli et al, 2015; Tokonami, 2020), pokušajima predviđanja potresa (Sugisaki et al, 1983) te istraživanjima mineralnih sirovina (Partington, 1957; Füst& Geiger, 2010). Plinovi koji su zanimljivi za praćenje su radon i toron, pri čemu je zanimljiv njihov omjer. U prirodi su uglavnom prisutna dva radioizotopa radona, 222Rn i 220Rn (toron). 222Rn ima poluživot od 3,8 dana, dok toron ima poluživot od 55,6 s (Jönsson, 1995). Radon (222Rn) nastaje u uranonosnim stijenama i tlima radioaktivnim raspadanjem radija (226Ra), kao dijelom raspadnog niza uranija (238U), dok se toron proizvodi iz radioaktivnog raspada 224Ra u raspadnom nizu torija (232Th). Zbog navedenog njihov omjer može govoriti o tome je li plin koji se detektira stigao migracijskim putem iz većih dubina ili je lokalnog podrijetla. Nedifuzni transport radona može se pripisati transportu plina nosioca (Kristiansson&Malmqvist, 1982) pa, s obzirom na to da je radon nereaktivan, može poslužiti za praćenje pri transportu iz velikih dubina prema površini. Ugljikov dioksid i metan smatraju se potencijalnim plinovima nosiocima za radon (Durrance&Gregory, 1990; Etiope&Lombardi, 1995)  zbog čega su mjerene i njihove koncentracije. Kretanje metana i drugih ugljikovodika od formacija koje sadrže ugljikovodike duž rasjeda i pukotina dobro je poznato u cijelom svijetu (Khilyuk et al, 1990; Dyck&Jonasson, 2000). Više autora potvrđuje da se aktivni rasjedi mogu razlučiti mjerenjem koncentracija radona budući da anomalije ukazuju na zone povezane s rasjedima ili rasjednim zonama (Aubert&Baubron, 1988; Neri et al, 2019; Palacios et al, 2013).

U okviru testiranja metode provjerena je korelacija koncentracija plinova iz zraka tla s migracijskim putevima ugljikovodika u podzemlju, odnosno rasjedima. Mjerene su koncentracije nekoliko različitih plinova: 222Ra, 220Ra, CO2, CH4, volatilni organski spojevi te volatilna komponenta ugljikovodika. S obzirom da su koncentracije radona vrlo varijabilne i teško je zaključiti koji sve parametri na nju utječu, provedena su i mjerenja prirodne radioaktivnosti. Svrha mjerenja prirodne radioaktivnosti bila je moguća potvrda da povećane koncentracije radona nisu uzrokovane plitkom podpovršinskom geološkom raznolikošću. Za mjerenja su odabrana dva područja (Slika 1): lokacija A - odabrana zbog poznatog izvora nafte na površini i mogućeg migracijskog puta koji se nalazi u neposrednoj blizini i; lokacija B - područje sa i bez dokazanih akumulacija ugljikovodika u podzemlju.

 

20200515 1

Slika 1. Karta lokacija koja prikazuje šire područje istraživanja i lokacije A i B zajedno s naftnim i/ili plinskim poljima. DEM podloga preuzeta sa https://land.copernicus.eu/homepage-content/eu_dem.png/view. Prevedeno iz (Cvetković et al, 2021).

Pri mjerenjima su korištena tri različita instrumenta (Slika 2). SARAD RTM 2200 je sustav za mjerenje koncentracija radona i torona koji također može mjeriti propusnost tla, temperaturu i vlažnost. ECOPROBE 5 mjeri koncentracije CO2 i CH4, volatilne organske spojeve i volatilne komponente ugljikovodika. Njegova glavna primjena su brzo kartiranje i praćenje onečišćenih područja te utvrđivanje izvora onečišćenja i putova migracije. Gamma Surveyor Vario sa sondom VB6 BGO geofizički je spektrometar gama zraka koji se koristi za određivanje koncentracija K [%], U [ppm] i Th [ppm], kao i ukupne prirodne radioaktivnosti [nGy / h ili nSv / h].

20200515 2

Slika 2. Principi mjerenja za instrumente: (a) Sarad RTM 2200; (b) ECOPROBE 5; and (c) Gamma Surveyor Vario. Prevedeno iz (Cvetković et al, 2021).

Na lokaciji A nalazi se rasjed pružanja JZ-SI koji predstavlja granicu između pretežno lapora zapadno i lapora i pijesaka istočno od rasjeda. Ukupna prirodna radioaktivnost povećana je na području zapadno od rasjeda, što je u skladu sa sadržajem gline u laporima. Niže vrijednosti U, Th i ukupne prirodne radioaktivnosti zabilježene su na jugoistočnom dijelu područja A, gdje su uočeni pijesci. Lokalno su uočene niže vrijednosti sva tri elementa i ukupne prirodne radioaktivnosti oko izvora nafte i naftnog bunara. Porast koncentracije volatilnih organskih spojeva utvrđen je istočno od rasjeda i istočno od lokacije procjeđivanja nafte i rudnika nafte. Vrijednosti volatilnih komponenata ugljikovodika zabilježene su samo u blizini izvora nafte. Povišene koncentracije radona zabilježene su u području u blizini rasjeda (slika 3a), ali su općenito bile vrlo varijabilne unutar područja A. Raspodjela omjera radon/toron pokazala je jasnu anomaliju u području u blizini izvora nafte te se poklapa s dijelom rasjeda (slika 3c).

20210525 3

Slika 3. Rezultati mjerenja koncentracija radona (a); torona (b); omjera radon/toron (c); i distribucije propusnosti (d) na lokaciji A. Prevedeno iz (Cvetković et al, 2021).

Na lokaciji B vrijednosti volatilne komponente ugljikovodika zabilježene su samo na području iznad proizvodnih polja, dok je koncentracija CH4 iznad 50 ppm zabilježena samo na jednoj točki, koja je također bila u granicama proizvodnog polja. Koncentracije radona bile su općenito povišene na području proizvodnih polja, ali varijabilne. Vrijednosti volatilne komponente ugljikovodika povećavaju se od pretežno plinonosnog polja (Lipovljani, Slika 1., lip-2 i lip-3), preko naftnog i plinskog polja Jamarica (lip-4 i lip-5), do pretežno naftnog polja Kozarice (Slika1, lip-6).

Rezultati pokazuju da je moguće korelirati koncentracije radona, torona, CO2 i ugljikovodika u zraku tla s izvorom nafte na površini i dokazanom akumulacijom ugljikovodika u podzemlju. Odnosi radona i torona na lokaciji A ukazuju na put migracije iz dubljeg podzemlja kroz povišene koncentracije duljeg poluvremena raspada 222Rn (radona) u odnosu na kraće vrijeme poluraspada 220Rn (torona) u tlu. Također je moguće razlikovati plitki podpovršinski litološki sastav mjerenjem prirodne radioaktivnosti. Ista mjerenja odvijat će se i na područjima od interesa u istočnom dijelu Dravske depresije.

Reference:

Aubert, M. and Baubron, J.C., 1988. Identification of a hidden thermal fissure in a volcanic terrain using a combination of hydrothermal convection indicators and soil-atmosphere analysis. Journal of volcanology and geothermal research35(3), pp.217-225.

Chylkova, J., Machalikova, J., Obrsalova, I., Brunclik, T. and Bata, R., 2009. Monitoring of methane and CO2 from selected sources in the environment in the Czech Republic. Recent Advances in Environment, Ecosystems and Development, pp.96-103.

Cinelli, G., Tositti, L., Capaccioni, B., Brattich, E. and Mostacci, D., 2015. Soil gas radon assessment and development of a radon risk map in Bolsena, Central Italy. Environmental geochemistry and health37(2), pp.305-319.

Cvetković, M., Kapuralić, J., Pejić, M., Kolenković Močilac, I., Rukavina, D., Smirčić, D., Kamenski, A., Matoš, B. and Špelić, M., 2021. Soil gas measurements of radon, CO2 and hydrocarbon concentrations as indicators of subsurface hydrocarbon accumulation and hydrocarbon seepage. Sustainability13(7), p.3840.

Durrance, E.M. and Gregory, R.G., 1990. Helium and radon transport mechanisms in hydrothermal circulation systems of Southwest England. In Geochemistry of gaseous elements and compounds (pp. 337-352).

Dyck, W. and Jonasson, I.R., 2000. Radon. In Handbook of Exploration Geochemistry (Vol. 7, pp. 353-394). Elsevier Science BV.

Etiope, G. and Lombardi, S., 1995. Evidence for radon transport by carrier gas through faulted clays in Italy. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry193(2), pp.291-300.

Füst, A. and Geiger, J., 2010. Monitoring planning and evaluation using geostatistics, I. Geostatistical support for verification sampling based on professional opinion (In Hungarian). Földani Közlöny140, pp.303-312.

Hendel, J., 2017. Occurrence of microbial and thermogenic gases in post-mining areas. International Multidisciplinary Scientific GeoConference: SGEM17(1.1), pp.393-398.

Jönsson, G., 1995. Radon gas—where from and what to do?. Radiation measurements25(1-4), pp.537-546.

Kristiansson, K. and Malmqvist, L., 1982. Evidence for nondiffusive transport of 86 Rn in the ground and a new physical model for the transport. Geophysics47(10), pp.1444-1452.

Neri, M., Giammanco, S. and Leonardi, A., 2019. Preliminary indoor radon measurements near faults crossing urban areas of Mt. Etna volcano (Italy). Frontiers in public health7, p.105.

Palacios, D., Fusella, E., Avila, Y., Salas, J., Teixeira, D., Fernández, G., Salas, A., Sajo-Bohus, L., Greaves, E., Barros, H. and Bolívar, M., 2013. Radon measurements over a natural-gas contaminated aquifer. Radiation measurements50, pp.116-120.

Partington, J.R., 1957. Discovery of radon. Nature179(4566), pp.912-912.

Sugisaki, R., Ido, M., Takeda, H., Isobe, Y., Hayashi, Y., Nakamura, N., Satake, H. and Mizutani, Y., 1983. Origin of hydrogen and carbon dioxide in fault gases and its relation to fault activity. The Journal of Geology91(3), pp.239-258.

Tokonami, S., 2020. Characteristics of Thoron (220Rn) and Its Progeny in the Indoor Environment. International Journal of Environmental Research and Public Health, 17(23), p.8769.

_________________________________________________________________________________

Marija Pejić, mag. geol., asistentica je na projektu GEODEP (GEOloška karakterizacija podzemlja istočnog dijela Dravske depresije s ciljem procjene Energetskog Potencijala) te doktorandica na Rudarsko-geološko-naftnom fakultetu u Zagrebu. Fokus njenog doktorskog istraživanja je na površinskim metodama pomoću kojih se potencijalno mogu unaprijediti geološki modeli podzemlja.

E-portfolio https://moodle.srce.hr/eportfolio/user/view.php?id=51612

ResearchGate https://www.researchgate.net/profile/Marija-Pejic

Google Scholar https://scholar.google.com/citations?user=iz0Z4_AAAAAJ&hl=en&oi=ao

CROSBI https://www.bib.irb.hr/pretraga?operators=and|Peji%C4%87,%20Marija%20%2838882%29|text|profile